Norint greitai ir reikšmingai kovoti su klimato kaita, reikia sukurti naujas, aplinkai nekenksmingas ir energiją taupančias medžiagas. Viena iš turtingiausių gyslų, kurias mokslininkai tikisi panaudoti kurdami tokius naudingus junginius, yra didžiulė cheminė erdvė, kurioje molekuliniai deriniai, pasižymintys nepaprastomis optinėmis, laidžiomis, magnetinėmis ir šilumos perdavimo savybėmis, laukia atradimų.
Tačiau šių naujų medžiagų paieška buvo lėta.
„Nors kompiuterinis modeliavimas leido mums atrasti ir numatyti naujų medžiagų savybes daug greičiau nei eksperimentuojant, šie modeliai ne visada yra patikimi“, – sako Heather J. Kulik, 2009 m. daktarė, Chemijos inžinerijos ir chemijos katedrų docentė. „Siekiant paspartinti skaičiavimo medžiagų atradimą, mums reikia geresnių metodų, kaip pašalinti neapibrėžtumą ir padaryti mūsų prognozes tikslesnes.”
Kuliko laboratorijos komanda nusprendė išspręsti šiuos iššūkius su komanda, įskaitant Chenru Duan PhD ’22.
Pasitikėjimo stiprinimo įrankis
Kulik ir jos grupė daugiausia dėmesio skiria pereinamųjų metalų kompleksams, molekulėms, sudarytoms iš periodinės lentelės viduryje esančių metalų, kuriuos supa organiniai ligandai. Šie kompleksai gali būti itin reaktyvūs, todėl jiems tenka pagrindinis vaidmuo katalizuojant natūralius ir pramoninius procesus. Keisdami organinius ir metalinius komponentus šiose molekulėse, mokslininkai gali sukurti medžiagas, kurių savybės gali pagerinti tokius pritaikymus kaip dirbtinė fotosintezė, saulės energijos absorbcija ir saugojimas, didesnio efektyvumo OLEDS (organiniai šviesos diodai) ir įrenginių miniatiūrizavimas.
„Šių kompleksų apibūdinimas ir naujų medžiagų atradimas šiuo metu vyksta lėtai, dažnai skatinamas tyrėjo intuicijos”, – sako Kulikas. „Ir procesas apima kompromisus: galite rasti medžiagą, kuri turi geras šviesą skleidžiančias savybes, tačiau centre esantis metalas gali būti kažkas panašaus į iridį, kuris yra labai retas ir toksiškas.”
Tyrėjai, bandantys nustatyti netoksiškus, žemėje gausius pereinamųjų metalų kompleksus, turinčius naudingų savybių, linkę siekti riboto savybių rinkinio, turėdami tik nedidelį patikinimą, kad jie eina teisingu keliu. „Žmonės ir toliau kartoja tam tikrą ligandą ir įstringa vietinėse galimybių srityse, o ne atlieka didelio masto atradimus“, – sako Kulikas.
Siekdama pašalinti šiuos atrankos neefektyvumus, Kuliko komanda sukūrė naują metodą – mašininiu mokymusi pagrįstą „rekomendatorių“, leidžiantį tyrėjams žinoti optimalų modelį jų paieškai. Šio įrankio aprašymas buvo paskelbtas straipsnyje Gamtos skaičiavimo mokslas Gruodžio.
„Šis metodas pranoksta visus ankstesnius metodus ir gali pasakyti žmonėms, kada naudoti metodus ir kada jie bus patikimi“, – sako Kulikas.
Duano vadovaujama komanda pradėjo tirti būdus, kaip patobulinti įprastą atrankos metodą, tankio funkcinę teoriją (DFT), pagrįstą skaičiavimo kvantine mechanika. Jis sukūrė mašininio mokymosi platformą, kad nustatytų, kaip tikslūs tankio funkciniai modeliai buvo prognozuojant pereinamojo metalo molekulių struktūrą ir elgesį.
„Šis įrankis sužinojo, kurios tankio funkcijos buvo patikimiausios konkrečių medžiagų kompleksams“, – sako Kulikas. „Mes tai patikrinome išbandydami įrankį su medžiagomis, su kuriomis jis anksčiau nebuvo susidūręs, ir iš tikrųjų pasirinko tiksliausias tankio funkcijas, kad būtų galima numatyti medžiagos savybes.”
Svarbus komandos proveržis buvo jos sprendimas panaudoti elektronų tankį – pagrindinę kvantinę mechaninę atomų savybę – kaip mašininio mokymosi įvestį. Šis unikalus identifikatorius, taip pat neuroninio tinklo modelio naudojimas kartografavimui, sukuria galingą ir veiksmingą pagalbinę priemonę tyrėjams, norintiems nustatyti, ar jie naudoja atitinkamą tankio funkciją savo tikslinio pereinamojo metalo kompleksui apibūdinti. „Skaičiavimas, kuris užtruktų kelias dienas ar savaites, todėl kompiuterinis patikrinimas beveik neįmanomas, gali užtrukti tik valandas, kol bus gautas patikimas rezultatas.
Kulik įtraukė šį įrankį į molSimplify – atvirojo kodo kodą laboratorijos svetainėje, leidžiantį tyrėjams bet kurioje pasaulio vietoje numatyti savybes ir modeliuoti pereinamųjų metalų kompleksus.
Optimizavimas kelioms nuosavybėms
Susijusiame moksliniame tyrime, kurį jie pademonstravo neseniai paskelbtame leidinyje JACS AuKuliko grupė pademonstravo būdą, kaip greitai pritaikyti pereinamųjų metalų kompleksus, turinčius specifinių savybių didelėje cheminėje erdvėje.
Jų darbas paskatino 2021 m. paskelbtą dokumentą, kuriame parodyta, kad skirtingų tankio funkcinių grupių susitarimas dėl tikslinės molekulės savybių žymiai sumažino modelio prognozių neapibrėžtumą.
Kuliko komanda pasinaudojo šia įžvalga, pademonstruodama pirmąjį kelių tikslų optimizavimą. Savo tyrime jie sėkmingai nustatė molekules, kurias buvo lengva susintetinti ir pasižyminčias reikšmingomis šviesą sugeriančiomis savybėmis, naudojant žemėje gausius metalus. Jie ieškojo 32 milijonų kandidatų medžiagų – viena didžiausių kada nors ieškotų šios programos erdvių. „Mes išardėme kompleksus, kurie jau yra žinomose, eksperimentiškai susintetintose medžiagose, ir sujungėme juos naujais būdais, o tai leido mums išlaikyti tam tikrą sintetinį tikroviškumą“, – sako Kulikas.
Surinkusi DFT rezultatus apie 100 junginių šioje milžiniškoje cheminėje srityje, grupė apmokė mašininio mokymosi modelius, kad galėtų prognozuoti visą 32 milijonų junginių erdvę, siekdama pasiekti konkrečius projektavimo tikslus. Jie kartojo šį procesą iš kartos po kartos, kad išgautų junginius, turinčius norimų aiškių savybių.
„Galų gale mes radome devynis perspektyviausius junginius ir išsiaiškinome, kad specifiniuose junginiuose, kuriuos pasirinkome mašininio mokymosi būdu, buvo gabalėlių (ligandų), kurie buvo eksperimentiškai susintetinti kitoms reikmėms, kurioms reikia optinių savybių, kurių šviesos sugerties spektrai yra palankūs“, – sakoma pranešime. Kulikas.
Programos, turinčios poveikį
Nors pagrindinis Kulik tikslas yra įveikti skaičiavimo modeliavimo apribojimus, jos laboratorija visapusiškai naudojasi savo įrankiais, kad supaprastintų naujų, potencialiai įtakingų medžiagų atradimą ir projektavimą.
Viename svarbiame pavyzdyje: „Mes aktyviai dirbame optimizuodami metalo ir organinių karkasų, skirtų tiesioginiam metano pavertimui metanoliu“, – sako Kulikas. „Tai yra šventojo gralio reakcija, kurią žmonės norėjo paskatinti dešimtmečius, bet nesugebėjo to padaryti efektyviai.
Galimybė greitai paversti labai stiprias šiltnamio efektą sukeliančias dujas skysčiu, kuris būtų lengvai transportuojamas ir galėtų būti naudojamas kaip kuras ar pridėtinę vertę kurianti cheminė medžiaga, Kulikui labai patraukli. „Tai yra vienas iš tų „adata šieno kupetoje“ iššūkių, kurį galima puikiai išspręsti atliekant kelių tikslų optimizavimą ir milijonų kandidatų katalizatorių atranką.
